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Fleckenstein, Marco

Technische Lignine als biobasiertes Ausgangsmaterial zur Substitution von erdölbasiertem Phenol in Phenol-Formaldehyd-Harzen

1. Auflage, Juli 2018
Deutsch, 140 Seiten, 14,8 x 21,0 cm, 200 g
ISBN: 978-3-86844-976-1
42,00 €
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Technische Lignine als biobasiertes Ausgangsmaterial zur Substitution  von erdölbasiertem Phenol in Phenol-Formaldehyd-Harzen

Schlagworte

Holzmodifizierung, technische Lignine, Holzchemie, Holztechnologie, Harzsynthesen

Das Buch

Das Ziel der vorliegenden Doktorarbeit besteht in der Entwicklung ligninbasierter Harze für die Anwendung im Bereich der chemischen Holzmodifizierung, um konkurrenzfähige, biobasierte Harze zu erdölbasierten Phenol-Formaldehyd-Harzen (PF-Harze) zu erhalten. Die Anforderungen an die ligninbasierten Harze – u.a. Molekulargewicht, Polarität, Aushärtungs-verhalten – sind durch die Anwendung als Modifizierungschemikalie vorgegeben. Weiterhin sind die Anforderungen der mit den ligninbasierten Harzen modifizierten Prüfkörper – u.a. Dimensions- und Bewitterungsstabilität, Widerstandsfähigkeit gegenüber holzzerstörenden Organismen – durch die Anwendung im Außenbereich vorgegeben. Vor diesem Hintergrund stehen die Entwicklung eines ligninbasierten Harzes zur chemischen Holzmodifizierung sowie die Bewertung der durch die chemische Modifizierung erzielten Holzeigenschaften im Vordergrund.
Im ersten Teil der Doktorarbeit werden ausgewählte Aromaten, die als typische Produkte bei der Spaltung von technischen Ligninen gebildet werden, zur Harzsynthese verwendet. Als wesentliche Einflussgrößen auf die Harze, die eine chemische Holzmodifizierung ermöglichen, zählen das Molekulargewicht der Modifizierungschemikalien, die Polarität des Lösungsmittels und der Modifizierungschemikalien, das Aushärtungsverhalten sowie die Redoxstabilität in Luftatmosphäre. Die Ergebnisse der durchgeführten Studien zeigen, dass Harze, die vollständig oder anteilig aus Catechol synthetisiert werden, erdölbasierte PF-Harze nicht vollständig ersetzen können. Basierend auf der hohen Reaktivität von Catechol gegenüber Formaldehyd werden nach den Harzsynthesen (65°C, 4h) überwiegend Trimere bis Pentamere gebildet, die aufgrund ihres Molekulargewichtes nicht in die Holzzellwände eindringen können. Weiterhin können Chinone, Oxidationsprodukte des Catechols, in den Harzen nachgewiesen werden, die sich negativ auf das Aushärtungsverhalten sowie die dauerhafte chemische Holzmodifizierung auswirken und auf eine geringe Redoxstabilität in Luftatmosphäre hinweisen. Hingegen zeigen Harze nach der Hydroxymethylierung, die überwiegend oder vollständig o- und/oder p-Cresol enthalten, niedrigere Molekulargewichte (Monomere bis Trimere), eine hohe Redoxstabilität (keine Chinonbildung) und mit PF-Harzen vergleichbare Eigenschaften im Aushärtungsverhalten, in der Polymerstabilität und im Bereich der chemischen Holzmodifizierung. Alle Studien mit definierten Aromaten/Aromatenmischungen zeigen, dass die Funktionalität, definiert als die Anzahl an freien ortho- und para-Positionen am aromatischen Ring, einen wesentlichen Einfluss auf die synthetisierten Harze, aber auch auf die Anwendung im Bereich der chemischen Holzmodifizierung, ausüben. Monofunktionelle Phenole, u.a. Syringol, 4-Methyl-Guajakol, können nur einfach hydroxymethyliert werden und ermöglichen keine Polykondensationsreaktionen, hingegen können di-, tri- und tetrafunktionelle Phenole, u.a. Cresole, Guajakol, 4-Ethylphenol, geeignete Harze für die chemische Holzmodifizierung und stabile Polymere in den Holzzellwänden bilden.
Im zweiten Teil der Doktorarbeit wird untersucht, ob Ligninspaltprodukte – gewonnen durch basenkatalysierte, pyrolytische und mikrowellenunterstützte Spaltung – erdölbasiertes Phenol in PF-Harzen zu 40% oder vollständig, zur Anwendung im Bereich der chemischen Holzmodifizierung, ersetzen können. Das chemisch modifizierte Holz zeigt nach fünf nass-trocken Zyklen eine Abnahme der Dimensionsstabilität mit zunehmendem Ligninanteil. Als Ursache wird der hochmolekulare und unreaktive Anteil an Spaltprodukten angesehen, der nicht in die Holzzellwände eindringen und kein stabiles Netzwerk in den Zellwänden ausbilden kann. Die Studie zeigt, dass die Ligninspaltprodukte Phenol nicht vollständig ersetzen können. Ligninspaltprodukte, gewonnen mittels mikrowellenunterstützter Spaltung, liefern die höchsten Dimensionsstabilitäten.

Im dritten Teil der Doktorarbeit werden LVL mit Furnieren hergestellt. Die Furniere werden mit PF-Harz, das zu 40% durch technische Lignine (Kraft-, Organosolv-Lignin) und Ligninspaltprodukte (mikrowellenunterstützte Spaltung) als Additive ersetzt wird, behandelt. Die Holzwerkstoffe werden hinsichtlich mechanischer Eigenschaften, witterungsbedingter abiotischer Faktoren und Widerstandsfähigkeit gegenüber holzzerstörenden Pilzen untersucht. Es wird gezeigt, dass MOE und MOR der ligninbasierten LVL vergleichbar mit dem Referenz-LVL sind. Pilzversuche zeigen, dass der Abbau durch Braunfäule- und Weißfäulepilze stark reduziert wird. Während der Exposition der Holzwerkstoffe mit UV-Licht und Wasser wird festgestellt, dass die LVL mit Anteilen an Kraft- und Organosolv-Lignin stark vergrauen (Lignin wird abgebaut) und zur Rissbildung neigen, hingegen LVL mit Ligninspaltprodukten beide negativen Eigenschaften nicht in diesem hohen Maße aufweisen. Im Rahmen dieser Arbeit wird gezeigt, dass technische Lignine bei ausreichender Spaltung und Fraktionierung der Spaltprodukte eine geeignete Quelle für Aromaten darstellen, mit denen erdölbasiertes Phenol in niedrigmolekularen PF-Harzen ersetzt werden kann. Weiterhin wird gezeigt, dass technische Lignine zur LVL-Modifizierung zu 40% PF-Harz ersetzten können.



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